Jeden ze znajomych przekonał Jones, aby zaśpiewała dla agenta z Broadwayu − Gusa Shermana. Zaowocowało to kontraktem i Jones pozostała w Nowym Jorku, by spróbować swych sił w teatrach na Broadwayu. Zaczynała, mając w kieszeni tylko 100 dolarów. Gdyby nie udało się jej, miała wrócić do Smithton i zacząć pracować jako weterynarz. Jednak już pierwsze przesłuchanie przyniosło jej małą rolę w musicalu South Pacific. Autorzy musicalu Rodgers i Hammerstein dostrzegli jej wielki talent i obsadzili w swojej kolejnej sztuce Me and Juliet.
Po sukcesach scenicznych z duetem Rodgers i Hammerstein Jones została obsadzona w filmowej wersji ich musicalu Oklahoma! z 1955 roku. Występowała w musicalach filmowych, a w 1960 roku otrzymała Oscara za rolę w filmie Elmer Gantry, gdzie zagrała kobietę wykorzystywaną przez postać tytułową, w którą wcielił się Burt Lancaster (również uhonorowany Oscarem). Jej następnym filmem był Tata w zalotach, gdzie zagrała u boku Rona Howarda. Ponadto w 1968 roku wystąpiła w nowym musicalu wystawionym na Broadwayu, Maggie Flynn.