Jej kariera aktorska zaczęła się rozwijać, wystąpiła u boku Paula Muni w obrazie Życie Emila Zoli (1937).
Zaproponowano jej rolę Złej Czarownicy w filmie Czarnoksiężnik z Oz, jednak po zdjęciach próbnych zrezygnowano z tego pomysłu.
W 1940 roku zagrała u boku Bette Davis w obrazie List. Otrzymała drugą nominację do Oscara jako najlepsza aktorka drugoplanowa za rolę w filmie Anna i król Syjamu w 1946 roku. W latach 50. jej kariera filmowa zakończyła się za sprawą zeznań, jakie złożyła przed Senatem USA w sprawie śledztwa antykomunistycznego. W 1978 Sondegaard grała Cesarzową Marię Fiodorowną w sztuce Marcella Maurette'a Anastasia na scenie University of Massachusetts Amherst.
Swojego drugiego męża Howarda J. Bibermana poślubiła w 1930 roku. Po wybuchu tzw. drugiej czerwonej paniki, oraz umieszczeniu Bibermana na tzw. czarnej liście Hollywood, para sprzedała swój dom w Hollywood i przeniosła się do Nowego Jorku, gdzie Sondergaard mogła pracować w teatrze. Herbert Biberman zmarł w 1971 roku. Sondergaard wystąpiła jeszcze w kilku filmach telewizyjnych zanim przeszła na emeryturę.
Zmarła z powodu zakrzepicy naczyń mózgowych w Woodland Hills, w Kalifornii w wieku 86 lat.