1 lutego 1966 roku wygłosił swoje ostatnie przemówienie przed Zgromadzeniem Narodowym. 21 lutego udał się w dyplomatyczną podróż do Hanoi i Pekinu. 24 lutego wojsko przeprowadziło zamach stanu i przejęło władzę. Nkrumah o puczu dowiedział się, przebywając w Chinach. Wielu ekspertów uważa, że w odsunięcie go od władzy zaangażowane były amerykańskie służby specjalne. Powrócił do Afryki i otrzymał azyl w Gwinei. Mieszkał tam do końca życia. Gwinejski prezydent Ahmed Sekou Touré nadał mu tytuł współprezydenta kraju. W 1968 założył wydawnictwo książkowe. W tym czasie nadawał do rodaków poprzez radio „Głos Rewolucji“. Jego poglądy w ostatnich latach życia uległy radykalizacji i były coraz bardziej rewolucyjne. W 1970 zachorował na raka. Zmarł w Bukareszcie w 1972.
We wrześniu 2009 roku prezydent Ghany John Atta-Mills oświadczył, że 21 września (setna rocznica urodzin Kwamego Nkrumaha) stanie się Dniem Założyciela – świętem państwowym ustawowo wolnym od pracy.
Dzieła Ghana. The Autobiography of Kwame Nkrumah (1957) I Speak of Freedom (1961) Afryka musi się zjednoczyć (Africa Must Unite, 1963, wyd. pol. 1965)
Zobacz też Czarne gwiazdy