W roku 1777 został członkiem komisji, mającej dokonać pomiarów obszaru Rosji. W tym też czasie jego zainteresowania naukowe przesunęły się w kierunku botaniki. W 1785 został członkiem zwyczajnym Rosyjskiej Akademii Nauk w Petersburgu, zaś w 1787 został mianowany historiografem Kolegium Admiralicji.
W latach 1793–1794 badał tereny południowej Ukrainy i Krymu. Otrzymał rozległe dobra na południowym Krymie i od 1796 przebywał w Symferopolu; jednak wszedł w konflikt z miejscowymi Tatarami, opuścił Rosję i osiadł w Berlinie, którego uniwersytetowi ofiarował część swych zbiorów.
Był jednym z najwybitniejszych podróżników-naturalistów XVIII wieku. Prowadził badania geograficzne, geologiczne, paleontologiczne, zoologiczne i etnologiczne. Zebrał wielkie i o ogromnym znaczeniu naukowym kolekcje botaniczne, geologiczne i zoologiczne, które stały się podwaliną zbiorów biologicznych Rosyjskiej Akademii Nauk w Petersburgu.
Na jego cześć nazwano szereg gatunków zwierząt, a także grupę meteorytów – pallasyty.