W lutym 2004 roku otrzymał statuetkę na gali Brit Awards za wygraną w kategorii „Najlepszy brytyjski wykonawca miejski”. W listopadzie zaprezentował singiel „If There’s Any Justice”, zwiastujący jego drugi album studyjny. Singiel osiągnął sukces komercyjny, stając się jednym z najpopularniejszych utworów w dorobku Lemara. Płyta, zatytułowana Time to Grow, ukazała się 29 listopada. Pozostałymi singlami promującymi album były utwory „Time to Grow” i „Don’t Give It Up”.
W lutym 2006 roku po raz drugi został nagrodzony na gali Brit Awards za wygraną w kategorii „Najlepszy brytyjski wykonawca miejski”. 11 września wydał swój trzeci album studyjny, zatytułowany The Truth About Love, który dotarł do trzeciego miejsca najczęściej kupowanych płyt w Wielkiej Brytanii.
24 listopada 2008 roku zaprezentował czwarty album, zatytułowany The Reason. Piąta płyta studyjna, zatytułowana Invincible, ukazała się 8 października 2012 roku.
9 października 2015 roku wydał szósty krążek studyjny, zatytułowany The Letter. Od 7 stycznia 2018 roku będzie uczestniczył w dziesiątej edycji programu ITV Dancing on Ice. Jego partnerką taneczną będzie Melody Le Moal.