Jego twórczość po roku 1830 uległa upolitycznieniu i znacznemu sformalizowaniu. Jego dzieła stanowiły ostrą krytykę niemieckiej myśli intelektualnej i literatury, np. Zur Geschichte der Religion und Philosophie in Deutschland 1834–1835. Wkrótce sprowadziły na niego poważne kłopoty z niemiecką cenzurą. Pod koniec 1835 roku Niemiecki Parlament Federalny usiłował wprowadzić ogólnokrajowy zakaz wydawania wszystkich dzieł Heinego. Został otoczony policyjnymi szpiegami, a jego dobrowolne wygnanie stało się przymusowym. W 1843 poznał Karola Marksa, z którym pozostawał w dobrych, a nawet bliskich stosunkach. Jednak nigdy nie spodobała mu się ideologia komunistyczna, która nie pasowała do jego ideału rewolucji radości i zmysłowości. Mniej więcej z tego czasu pochodzi satyra Deutschland, Ein Wintermärchen (Niemcy. Baśń Zimowa, wyd. pol. 1897) oraz epos Atta Toroll. Ein Sommernachtstraum (1842; Atta Troll. Sen nocy letniej, wyd. pol. 1887). Tłumaczką jego dzieł była Bertha Badt-Strauss.