W 2005 roku zaczęła występować na przedstawieniach typu „open mike” i umieszczać swoje nagrania na portalu Myspace, a na początku 2007 roku wydała swój pierwszy singiel „Caroline’s a Victim”. Popularność przyniosła jej wydana w tym samym roku piosenka „Foundations”, która dotarła do 2. miejsca listy przebojów w Wielkiej Brytanii. Singiel cieszył się także sporym powodzeniem w Europie. Jej pierwszy album, Made of Bricks, ukazał się latem tego samego roku i dotarł do 1. miejsca brytyjskiej listy sprzedaży, ostatecznie pokrywając się platyną. Na płycie znalazły się również kolejne popularne single „Mouthwash” i „Pumpkin Soup”. W roku 2008 zdobyła Brit Award dla najlepszej artystki i została nagrodzona m.in. przez magazyny muzyczne NME i Q.
Nash wydała drugi studyjny album My Best Friend Is You w marcu 2010. Płytę promowała piosenka „Do-Wah-Doo”, która cieszyła się popularnością na listach przebojów. Album został dość dobrze przyjęty przez krytyków i uplasował się na 8. miejscu brytyjskiej listy sprzedaży. Kolejne single „Kiss That Grrrl” i „Later On” nie dostały się już jednak na listy sprzedaży. W 2011 roku artystka rozpoczęła projekt o nazwie Rock ’n’ Roll for Girls After School Music Club mający na celu rozwijanie talentu muzycznego młodych dziewcząt.