Sądził, wraz z mieszkającym z nim w Charkowie fizykiem Aleksandrem Weissbergiem-Cybulskim, że zniszczenie wsi ukraińskiej godzi się z ogólną historią postępu ludzkości. Koestler opuścił ZSRR w 1933, a na jego pożegnanie Weissberg na stacji powiedział: „Cokolwiek by się działo, wysoko dzierż sztandar Związku Radzieckiego!”Timothy Snyder, Skrwawione ziemie, 2011, Świat Książki, s. 76, ..

Z partii komunistycznej wystąpił w 1938. Rozczarowanie komunizmem zrelacjonował w The God That Failed w 1950. Swoje przeżycia z lat 1939–1940, kiedy jako podejrzany cudzoziemiec przetrzymywany był w obozie Le Vernet przez Francuzów i Anglików, przedstawił w (1941). Jego najgłośniejszą powieścią była Ciemność w południe (Darkness at Noon), poświęcona wielkiej czystce w ZSRR w latach 1934–1939.

Pod koniec życia zainteresował się parapsychologią. W testamencie przeznaczył fundusze na utworzenie uniwersyteckiej katedry parapsychologii w Edynburgu. Był członkiem Stowarzyszenia Dobrowolnej Eutanazji. W 1976 u Koestlera zdiagnozowano chorobę Parkinsona, a trzy lata później przewlekłą białaczkę limfatyczną w jej stadium terminalnym.