28 czerwca 2007 r. nowy premier Gordon Brown powierzył mu urząd kanclerza skarbu, który sam pełnił przez ostatnią dekadę. Media z uwagą obserwowały pierwsze poczynania nowego Kanclerza i szybko zwróciły uwagę, że trzech spośród czterech młodszych ministrów Skarbu Jej Królewskiej Mości to kobiety. Ekipa Darlinga otrzymała więc od mediów nazwę Darling's Darlings. We wrześniu 2007 r. Darling podjął decyzję udzielenia pomocy finansowej przez Bank Anglii prywatnemu bankowi Northern Rock, który znalazł się w poważnych problemach finansowych. Z Banku Anglii przetransferowano do Northern Rock 20 miliardów funtów. Pomoc prywatnemu bankowi udzielona z pieniędzy państwowych spowodowała krytykę tej decyzji Darlinga.
Darling był jednym z trzech, oprócz Browna i Jacka Strawa, ministrem, którzy byli nieprzerwanie członkami gabinetu od momentu objęcia władzy przez laburzystów w 1997 r. do przegranych wyborów parlamentarnych w 2010 r.
Życie prywatne Jest żonaty z Margaret McQueen Vaughan (byłą dziennikarką Sunday Standard) od 1986 r.