W 1918 poślubiła amerykańskiego malarza i poetę Rubaix de l'Abrie Richey - Robo, którego poznała na wystawie Panama - Pacific International Exposition w 1915 roku. Ich dom stał się miejscem spotkań lokalnych artystów i intelektualistów o liberalnym światopoglądzie. Od 1920 roku rozpoczęła karierę filmową w Hollywood. Zagrała w kilku filmach, była m.in. odtwórczynią głównej roli w The Tiger's Coat w reżyserii Roya Clementa. W 1920 pozuje kilku fotografom m.in. Jane Reece, Johanowi Hagemayerowi oraz Edwardowi Westonowi. W 1922 roku w czasie organizowania wystawy malarstwa amerykańskiego w Meksyku umarł na ospę jej mąż. Podczas związanego z pogrzebem pobytu w Meksyku Modotti poznała meksykańskich muralistów. Do USA wróciła na wieść o śmierci ojca. Zafascynowana sztukami plastycznymi, porzuciła aktorstwo i zaczęła uczyć się fotografii od Edwarda Westona, z którym połączył ją namiętny romans i którego w lipcu 1923 roku namówiła na wyjazd do Meksyku.