16 listopada 2007 Summit Entertainment ogłosiło, że zagra główną bohaterkę – Isabellę „Bellę” Swan – w filmie o wampirach pt. Zmierzch, opartym na bestsellerowej powieści Stephenie Meyer. Reżyserka Catherine Hardwicke przeprowadziła z nią w tej sprawie nieformalny test na planie Krainy przygód (2009). Poczuła się po nim "oczarowana". Produkcja Zmierzchu trwała od lutego do maja 2008, a premiera odbyła się w listopadzie. Stewart – występująca u boku Roberta Pattinsona, znanego wcześniej głównie z roli Cedrica Diggory’ego w filmie Harry Potter i Czara Ognia – otrzymała niejednoznaczne recenzje. Niektórzy krytycy określali ją jako "idealny wybór do obsady" i chwalili za oddanie "dystansu Belli, jak również potrzeby przełamania go". Inni określali jej grę jako "płaską" zarzucając brak różnorodności w mimice.
Otrzymała pochwały za rolę w napisanym i wyreżyserowanym przez Grega Mottolę komediodramacie Kraina przygód (2009).