Spotkał tam Edwarda S. Holdena, dyrektora Obserwatorium Licka i umówił się na spędzenie tam kilku tygodni. Latem 1894 Aitken poznał astronoma Edwarda E. Barnarda na Mount Hamilton i za namową jego i Holdena zdecydował się na karierę naukową w astronomii.

Kariera astronoma Latem 1895 powrócił do Obserwatorium Licka jako asystent, a kiedy Barnard wyjechał do Obserwatorium Yerkes, Aitken został jego następcą w załodze Licka. Od profesora na Uniwersytecie Pacyfiku do asystenta astronoma w Obserwatorium Licka był to duży krok w dół pod względem zarobków, a przy kilkorgu małych dzieciach Aitkenowi i jego żonie początkowo było ciężko pod względem materialnym. W 1930 został dyrektorem Obserwatorium Licka i sprawował tę funkcję do 1935.

Aitken systematycznie studiował gwiazdy podwójne, mierząc ich położenie i obliczając ich orbity. Opublikował The Binary Stars (w 1918), a w 1932 stworzył bardzo duży katalog takich gwiazd (New General Catalogue of Double Stars Within 120° of the North Pole, 17 180 gwiazd) z informacjami o orbitach, umożliwiając astronomom obliczenie statystycznej masy gwiazdowej dla dużej liczby gwiazd.