Rümker, który był pierwszym asystentem Brisbane’a, czuł się niedoceniany, popadł w konflikt ze swoim pracodawcą i opuścił obserwatorium w 1823. Wówczas jego stanowisko objął Dunlop. Mimo że nie studiował astronomii, wiele nauczył się od Rümkera i Brisbane’a. Pomiędzy czerwcem 1823 a lutym 1826 wykonał 40 000 obserwacji i skatalogował 7385 gwiazd.
Na początku 1826 Brisbane powrócił do Anglii, przed swoim wyjazdem sprzedał obserwatorium państwu. Dunlop miał nadzieję zostać dyrektorem obserwatorium, lecz stanowisko to przyznano Rümkerowi. Rozczarowany Dunlop opuścił obserwatorium w marcu 1826, lecz postanowił pozostać w Paramatta, by prywatnie prowadzić obserwacje gwiazd podwójnych, gromad gwiazd i mgławic. Obserwacje prowadził w swoim ogrodzie, a największym teleskopem jakiego używał był własnoręcznie skonstruowany 22,8 cm teleskop zwierciadlany. Pomiędzy 27 kwietniem a 24 listopadem 1826 odkrył 629 gromad gwiazd i obiektów mgławicowych. Gdy księżyc był zbyt jasny lub widoczność była zbyt słaba, obserwował gwiazdy podwójne, skatalogował ich łącznie 254.
W 1827 Dunlop powrócił do Londynu. Przez cztery kolejne lata pracował w prywatnym obserwatorium Brisbane’a w Roxburgh w Szkocji.