W 1947 roku jego książka Społeczeństwo otwarte i jego wrogowie zwróciła uwagę Hayeka, dziekana wydziału filozofii politycznej słynnej London School of Economics, który ściągnął Poppera do Anglii i powierzył mu na swoim wydziale specjalnie stworzoną dla niego katedrę racjonalizmu krytycznego. Popper prowadził nauczanie na tej katedrze głównie poprzez prowadzenie paneli dyskusyjnych podobnych nieco do paneli Koła Wiedeńskiego, które stały się bardzo szybko sławne i zaczęli na nie uczęszczać oprócz studentów także znani brytyjscy naukowcy i politycy. W 1959 roku wydał swoje najważniejsze dzieło: The Logic of Scientific Discovery, które było „wyklarowaną”, rozszerzoną i pogłębioną wersją jego pierwszej książki. Po wydaniu tej książki zaproponowano mu funkcję profesora logiki na Uniwersytecie Cambridge. Funkcji tej jednak nie objął, podobno na skutek sporu z rektorem Cambridge. Anegdota na ten temat głosi, że w dniu, w którym Popper miał podpisać umowę o pracę na Uniwersytecie w Cambridge, odbył się wcześniej wykład rektora, który był zafascynowany astrologią. Rektor zakończył swój wykład stwierdzeniem, że wobec przedstawionych przez niego „faktów”, tylko ktoś o strusiej mentalności będzie mógł dalej negować wartość astrologii jako nauki.