Od 1999 był wiceprzewodniczącym swojego ugrupowania, w 2005 zastąpił Davíða Oddssona na funkcji przewodniczącego Partii Niepodległości.

W czerwcu 2006 został desygnowany na stanowisko premiera, kiedy rezygnację złożył Halldór Ásgrímsson. Urząd ten objął 15 czerwca 2006. Kryzys finansowy, który w 2008 spowodował załamanie gospodarki Islandii, był również przyczyną fali protestów przeciwko jego rządowi. 23 stycznia 2009 premier zapowiedział przedterminowe wybory i swoją rezygnację, motywując to chorobą nowotworową. Nie zmieniło to nastrojów w kraju – następnie dnia w kolejnej demonstracji w Reykjavíku uczestniczyło około 6000 osób. 26 stycznia Geir Haarde podał swój rząd do natychmiastowej dymisji. 1 lutego na czele rządu stanęła Jóhanna Sigurðardóttir, a 29 marca na stanowisku przewodniczącego partii zastąpił go Bjarni Benediktsson. Od 2009, po wycofaniu się z bieżącej polityki, zajmował się działalnością konsultingową.

We wrześniu 2010 parlament nieznaczną większością głosów przegłosował postawienie byłego premiera przez specjalnym trybunałem Landsdómur w związku z oskarżeniami o doprowadzenie do załamania się systemu finansowego Islandii.