Cztery lata później także był podstawowym zawodnikiem drużyny narodowej i zagrał we wszystkich spotkaniach. Brazylijczycy, tym razem dowodzeni przez Aimoré Moreirę, ponownie okazali się najlepsi na światowym czempionacie. Zagallo w turnieju strzelił jednego gola, w pierwszym meczu z Meksykiem.
Sukcesy piłkarskie W reprezentacji Brazylii od 1958 do 1964 roku rozegrał 33 mecze (z nieoficjalnymi – 43) i strzelił 6 goli. Dwa razy zdobył mistrzostwo świata 1958 i 1962.
Charakterystyka zawodnika Grał na pozycji lewoskrzydłowego. Nie czarował kibiców, jak Garrincha, Vavá lub Pelé, bajecznym wyszkoleniem technicznym, był piłkarzem od tzw. „czarnej roboty”. W reprezentacji występował najczęściej tuż za napastnikami, selekcjoner Vicente Feola nazywał go „fałszywym skrzydłowym”, czyli takim, który gra bliżej środkowej strefy boiska, a jednocześnie wspomaga zarówno defensywę, jak i atak.
Kariera szkoleniowa Po zakończeniu kariery sportowej, w połowie lat 60. szkolił grupy młodzieżowe, a następnie seniorów w Botafogo FR.