jego syn Jack został aktorem), przyrodniego młodszego brata Danny’ego z innego związku ojca i przyrodnią siostrę Allegrę (ur. 26 sierpnia 1964) z innego związku matki.
W 1967 zastąpiła Deborah Kerr jako agentka Rączki Mimi (niewymieniona w czołówce) w brytyjskim Casino Royale. Chociaż jej ojciec tak naprawdę nie chciał, by została zawodową aktorką, w 1969 powierzył jej znaczące role w swoich filmach Zbereźnik (Sinful Davy) i Spacer z miłością i śmiercią (A Walk with Love and Death), gdzie zagrała 16-letnią francuską szlachciankę Claudię.
Po śmierci swojej matki, która w wieku 39 lat zginęła w wypadku samochodowym, Anjelica przeniosła się do Stanów Zjednoczonych, gdzie przez kilka lat pracowała jako modelka z takimi fotografami mody jak Richard Avedon czy Bob Richardson. Była damą dworu w szekspirowskim Hamlecie (1969) Tony’ego Richardsona z Marianne Faithfull i Anthonym Hopkinsem. Można było ją dostrzec w tłumie na przystani w filmie Lot nad kukułczym gniazdem (One Flew Over the Cuckoo’s Nest, 1975) Miloša Formana wg książki Kena Keseya. Pojawiła się jako Edna w dramacie Ostatni z wielkich (The Last Tycoon) Elii Kazana z Robertem De Niro. W latach 80.