W następnych latach Portugalczycy zdobyli w sposób zbrojny lub pokojowy nowe terytoria kosztem sułtana Gudźaratu: Daman (1531), Salsette, Bombaj i Baçaim (1534), oraz Diu (1535).
W roku 1661 Bombaj został przekazany Brytyjczykom. W 1739 Imperium Marathów podbiło większość portugalskich posiadłości w północnych Indiach. W 1779 roku do Indii Portugalskich włączono ostatni nabytek terytorialny – Dadra i Nagarhaweli.
Powrót do Indii 24 lipca 1954 roku hinduska organizacja paramilitarna Azad Gomantak Dal zajęła Dadrę, a 2 sierpnia Nagarhaweli. W Goa doszło do manifestacji zwolenników zjednoczenia z Indiami. Manifestacja została brutalnie stłumiona przez władze kolonialne. W odpowiedzi na to Indie rozpoczęły blokadę lądową Indii Portugalskich. Dadra i Nagarhaweli stała się de facto samorządną enklawą na terytorium Indii.
18 grudnia 1961 roku armia indyjska niespodziewanie przeprowadziła inwazję na terytoria portugalskie. Mimo zaciekłego oporu, dziesięciokrotnie mniej liczne siły portugalskie zostały pokonane w ciągu kilku godzin. W starciu z indyjskimi okrętami zatopiono portugalską fregatę „Afonso de Albuquerque”.