Z małżeństwa urodziło się troje dzieci, lecz związek ten nie był szczęśliwy; Rosjanka twierdziła, że mąż był tyranem i despotąThe women of Heinrich Schliemann..
Realizacja marzeń thumb|Wyposażenie biura Schliemanna W 1864 Schliemann, będąc u szczytu kariery zawodowej, postanowił zrealizować swoje marzenia. Zlikwidował przedsiębiorstwo, pieniądze ulokował w Paryżu, Londynie i Amsterdamie, i wyruszył w trwającą 2 lata podróż dookoła świata. Odwiedził w tym czasie Egipt, Wyspy Sundajskie, Chiny, Japonię, Kubę, Meksyk oraz Amerykę Północną i Środkową, a następnie osiadł w Paryżu. W latach 1866–1870 studiował na paryskiej Sorbonie literaturę i języki obce. W 1868 wyjechał po raz pierwszy do Grecji i przez Peloponez dotarł również do Itaki.
W 1869 doprowadził do rozwodu z pierwszą żoną i ożenił się z Greczynką Zofią Engastroménou (gr. Σοφία Εγκαστρωμένου 1852–1932), która odtąd towarzyszyła mu we wszystkich wyprawach i poszukiwaniach.