Również w grudniu 2024 powołano go na przewodniczącego wyższej izby rumuńskiego parlamentu.
12 lutego 2025, w następstwie rezygnacji z urzędu Klausa Iohannisa, został pełniącym obowiązki prezydenta Rumunii. W związku z tym obowiązki przewodniczącego Senatu zaczął pełnić wiceprzewodniczący izby Mircea Abrudean. Ilie Bolojan zawiesił również swoje członkostwo w PNL. 26 maja 2025, w związku z objęciem urzędu prezydenta przez Nicușora Dana, zakończył wykonywanie obowiązków głowy państwa. Tego samego dnia powrócił na funkcję przewodniczącego Senatu. Wkrótce ponownie został też p.o. przewodniczącego PNL.
20 czerwca 2025 prezydent Nicușor Dan desygnował Ilie Bolojana na funkcję premiera. Porozumienie koalicyjne podpisały Partia Socjaldemokratyczna, Partia Narodowo-Liberalna, Demokratyczny Związek Węgrów w Rumunii i Związek Zbawienia Rumunii, a także frakcja mniejszości narodowych. Uzgodniono również, że wiosną 2027 funkcję premiera przejmie przedstawiciel socjaldemokratów. 23 czerwca nowy rząd został zatwierdzony przez parlament (za zagłosowało 301 posłów do Izby Deputowanych oraz członków Senatu), a jego członkowie zostali zaprzysiężeni przez prezydenta. W związku z objęciem urzędu premiera Ilie Bolojan odszedł ze stanowiska przewodniczącego wyższej izby parlamentu. W lipcu 2025 został wybrany na przewodniczącego PNL.