George’em Arundale’em, bliskim współpracownikiem Annie Besnt, a później dyrektorem Central Hindu College w Varnasi, doprowadziło do zbudowania trwałej więzi. Pobrali się w 1920 roku, gdy Rukmini miała 16 lat. Mąż był od niej 26 lat starszy, co było szokiem dla ówczesnego konserwatywnego społeczeństwa.
Po ślubie Rukmini podróżowała po świecie, spotykając się z innymi teozofami. Nawiązała przyjaźnie z nauczycielką Marią Montessori i poetą . W 1923 została przewodniczącą Ogólnoindyjskiej Federacji Młodych Teozofów, a w 1925 przewodniczącą Światowej Federacji Młodych Teozofów.
W 1928 słynna rosyjska balerina Anna Pawłowa odwiedziła Bombaj, a małżonkowie Arundale udali się na jej występ. Następnie tym samym statkiem popłynęli do Australii. W trakcie podróży kobiety zaprzyjaźniły się i wkrótce Rukmini Devi zaczęła uczyć się tańca od jednej z czołowych tancerek Anny, Cleo Nordi. Później, na prośbę Anny, Rukmini Devi zwróciła uwagę na odkrywanie klasycznych indyjskich form tańca.