Po rozstaniu z formacją utworzył grupę Flying Burrito Brothers, z którą wydał dwa albumy. Po usunięciu z zespołu w 1970 podjął próbę nagrania solowego albumu. Następnie przebywał we Francji, gdzie mieszkał razem z Keithem Richardsem. W tym czasie towarzyszył zespołowi The Rolling Stones w trasie po Wielkiej Brytanii, a także uczestniczył w nagraniach albumu grupy pt. Exile on Main Street. Po powrocie do USA nawiązał współpracę z Emmylou Harris, która wspomogła go wokalnie na debiutanckiej solowej płycie. W 1973 wydał album pt. GP, a rok później – płytę pt. Grievous Angel. Założył także własny zespół The Fallen Angels. Wywarł ogromny wpływ na rozwój country rocka.
Zmarł 19 września 1973 w wyniku uzależnienia od alkoholu i narkotyków.
W 2026 wprowadzony pośmiertnie do Rock and Roll Hall of Fame.