W 1582 Arima wraz z innymi katolickimi daimyō (Sōrin Ōtomo i Sumitada Ōmura) wysłał do Rzymu, do papieża, delegację młodych japońskich katolików (Misja Tenshō). Arima ignorował antychrześcijańskie edykty siogunów, otwarcie propagując chrześcijaństwo, np. w 1590 zorganizował ogólnokrajowe spotkanie misjonarzy jezuickich w Kazusa oraz zainstalował tam przywiezioną z Europy maszynę drukarską, na której wydrukowano japońskie tłumaczenie "Dzieł Świętych" (Sanctos no Gosagveono). Była to pierwsza drukowana japońska książka. Do 1612 wydrukowano ich wiele, lecz potem niemal wszystkie zostały zniszczone w okresie prześladowań religijnych. W 1604 Arima zbudował zamek Hara.

Chociaż konwersja Arimy była motywowana politycznie, to z czasem stał się on szczerym i gorliwym wyznawcą katolicyzmu. W 1586 Arima doświadczył wizji, w której dwaj aniołowie mieli mu zapowiedzieć odnalezienie "cudownego krzyża". Pół roku później pewien rolnik znalazł taki krzyż ("nie uczyniony ludzką ręką") w pniu drzewa, a Arima oprawił ten krzyż w kryształ. Krzyż, uznawany za cudowny, przyczynił się do licznych konwersji.