Następnie powrócił do Hiszpanii, gdzie został przeorem, a potem prowincjałem w Palencii. Pełnił także rolę jałmużnika księcia Filipa II i został przez niego oddelegowany do Anglii, gdzie przyszła żona Filipa, Maria I Tudor, usiłowała dokonać rekatolicyzacji. Ściśle współpracował z kardynałem Pole’em, jednak w 1557 roku wyjechał do Flandrii. Z rekomendacji króla, został mianowany arcybiskupem Toledo i prymasem Hiszpanii. 10 grudnia 1557 roku nominacja została potwierdzona, a 27 lutego następnego roku Carranza przyjął sakrę.
W następnym roku udał się do Cuacos de Yuste, gdzie umierał Karol V. Po jego śmierci, rozeszła się fałszywa plotka, jakoby Carranza miał przedstawiać mu heretyckie poglądy, przez co cesarz miał umrzeć nie będąc katolikiem. Skłoniło to inkwizycję do podjęcia przeciw niemu działań. Jeszcze w tym samym roku ukazało się jego dzieło „Comentarios sobre el catechismo christiano”, które przywróciło zarzuty o sprzyjanie luteranizmowi, które sformułował biskup Melchor Cano. Po zebraniu dowodów, do oskarżycieli dołączył także Domingo de Soto, natomiast 7 stycznia 1559 roku Paweł IV wydał brewe, upoważniające wielkiego inkwizytora Fernando de Valdésa do zbadania spraw wszystkich hiszpańskich biskupów, pod kątem szerzenia protestantyzmu.