W 1964 powrócił na tereny palestyńskie, do wschodniej Jerozolimy, gdzie został zastępcą kierownika departamentu w nowo utworzonej Organizacji Wyzwolenia Palestyny (1964–1965). Wstąpił też do Armii Wyzwolenia Palestyny i przeszedł przeszkolenie w szkole oficerskiej w syryjskim Aleppo. Ukończył również szkołę wojskową w Damaszku. Po wojnie sześciodniowej przyłączył się do Al-Fatah Jasira Arafata. W październiku 1967 został aresztowany na terenie Zachodniego Brzegu za posiadanie broni. W latach 1969–1977 pracował jako technik rentgenowski w Jerozolimie i studiował historię w Bejrucie. W podobnym czasie (lata 1967–1973) zaangażowany był w bliżej nieokreśloną działalność terrorystyczną. Nie pochwalał tych metod, ale uważał, że skutecznie nagłaśniają sytuację. Na początku lat 70. zaangażował się w działalność społeczną i polityczną. Współorganizował otwarte spotkania z wpływowymi Izraelczykami i pokojowe protesty.

W 1979 Husajni założył w Orient House Centrum Studiów Arabskich mające gromadzić i pielęgnować palestyńskie dziedzictwo. Budynek oficjalnie był hotelem, a de facto biurem politycznym OWP. W 1982 zasiadł w Najwyższej Radzie Muzułmańskiej, zgodnie wielosetletnią tradycją rodzinną.